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離子有機(jī)聚合物優(yōu)化和動(dòng)力學(xué)模擬CO2固定為環(huán)狀碳酸酯

更新時(shí)間:2024-07-31瀏覽:90次

Optimization and kinetics modeling of CO2 fixation into cyclic carbonates using urea-functionalized ionic organic polymers under mild conditions

在溫和條件下使用尿素功能化的離子有機(jī)聚合物優(yōu)化和動(dòng)力學(xué)模擬CO2固定為環(huán)狀碳酸酯

 

- 河北工程大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,河北省邯鄲市,中國(guó)

- 河北省雜環(huán)化合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,邯鄲學(xué)院,河北省邯鄲市,中國(guó)

 

這篇論文的核心內(nèi)容是關(guān)于一種新型的尿素功能化的離子有機(jī)聚合物(urea-functionalized ionic organic polymers, UIPs)的合成及其在溫和條件下將二氧化碳(CO2)固定為環(huán)狀碳酸酯(cyclic carbonates, 5CCs)的催化性能研究。以下是主要的研究點(diǎn)和發(fā)現(xiàn):

 

1. **研究背景**:隨著工業(yè)化和全球化的發(fā)展,大氣中CO2濃度逐年增加,導(dǎo)致嚴(yán)重的氣候變化和溫室效應(yīng)。將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品,如5CCs,是減緩氣候變化負(fù)面影響的有效策略。

 

2. **材料合成**:通過(guò)一鍋法溶劑熱法合成了系列尿素功能化的離子有機(jī)聚合物材料UIPsUIP-1, UIP-2, UIP-3),這些材料由三組分通過(guò)縮合和Menshutkin反應(yīng)制備。

 

3. **材料表征**:使用FT-IRSEM、13C CP MAS NMRTGA、N2吸附和XPS光譜等技術(shù)對(duì)UIPs進(jìn)行了詳細(xì)的表征。

 

4. **催化性能**UIPs在無(wú)金屬和共催化劑的條件下,作為競(jìng)爭(zhēng)性催化劑用于CO2與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)。特別是UIP-2,在溫和條件下(70°C,1CO2,反應(yīng)16小時(shí))展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性,環(huán)狀碳酸酯產(chǎn)率高達(dá)92.6%。

 

5. **動(dòng)力學(xué)模型**:通過(guò)實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算,提出了可能的催化機(jī)制。

 

6. **催化劑回收性**UIP-2的可重復(fù)使用性研究表明,至少在五次循環(huán)使用后,其催化活性得以保持。

 

7. **活化能計(jì)算**:通過(guò)Arrhenius方程計(jì)算,UIP-2催化的CO2環(huán)加成反應(yīng)的活化能為48.5 kJ/mol,低于已報(bào)道的某些催化劑。

 

8. **結(jié)論**:這項(xiàng)研究提供了一種策略,用于在溫和條件下制備多功能離子有機(jī)聚合物材料以固定CO2。研究結(jié)果表明,UIP-2因其尿素基團(tuán)和溴離子的協(xié)同效應(yīng),表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。

 


 

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